• พ.ศ. ๒๔๖๕ และ ๒๔๖๖ เป็นพระครูโฆสิตสุทธสร พระครูธรรมธร และพระครูวิจิตรธรรมคุณ ตามลำดับ และเป็นกรรมการตรวจธรรมและบาลีสนามหลวง
• พ.ศ. ๒๔๗๗ เป็นพระราชาคณะที่ พระจุลคณิศร ปลัดซ้ายของพระเจ้าวรวงศ์เธอ กรมหลวงชินวรสิริวัตน์ สมเด็จพระสังฆราชเจ้า
• พ.ศ. ๒๔๘๑ เป็นกรรมการคณะธรรมยุต
• พ.ศ. ๒๔๘๕ เป็นกรรมการมหามงกุฎราชวิทยาลัย เป็นคณาจารย์เอกทางรจนาพระคัมภีร์ และเป็นสมาชิกสภาสังฆสภา
• พ.ศ. ๒๔๘๖ เป็นผู้ช่วยเจ้าคณะตรวจการภาคกลาง และภาค ๒ เป็นเจ้าคณะอำเภอพระนคร และเป็นกรรมการการสังคายนาพระธรรมวินัย
• พ.ศ. ๒๔๘๙ เป็นพระราชาคณะชั้นราชที่ พระราชกวี และรักษาการณ์ในหน้าที่เจ้าอาวาสวัดราชบพิธ
• พ.ศ. ๒๔๙๐ เป็นพระราชาคณะชั้นเทพที่ พระเทพโมลี
• พ.ศ. ๒๔๙๑ เป็นเจ้าอาวาสวัดราชบพิธ และเป็นเจ้าคณะตรวจการณ์ภาค ๑
• พ.ศ. ๒๔๙๒ เป็นพระราชาคณะชั้นธรรมที่ พระธรรมปาโมกข์
• พ.ศ. ๒๔๙๔ เป็นเจ้าคณะธรรมยุต ผู้ช่วยภาค ๑-๒-๖ และเป็นเจ้าคณะจังหวัด พระนคร-สมุทรปราการ กับนครสวรรค์
• พ.ศ. ๒๕๐๐ เป็นรองสมเด็จพระราชาคณะที่ พระอุบาลีคุณูปมาจารย์
• พ.ศ. ๒๕๐๔ เป็นผู้รักษาการณ์ในตำแหน่งเจ้าคณะธรรมยุต ภาค ๑-๒-๖ และเป็นอุปนายกกรรมการ มหามกุฎราชวิทยาลัยฯ
• พ.ศ. ๒๕๐๖ เป็นสมเด็จพระราชาคณะที่ สมเด็จพระพุทธโฆษาจารย์ และเป็นกรรมการเถรสมาคม

พระองค์ได้บริหารงานพระศาสนา ในการคณะสงฆ์มาโดยตลอดเป็นอันมาก พอประมวลได้ดังนี้

• นายกกรรมการและนายกสภาการศึกษา มหามงกุฎราชวิทยาลัย
• เจ้าคณะใหญ่คณะธรรมยุต
• ประธานการศึกษาของคณะสงฆ์
• ประธานกรรมการมหาเถรสมาคม
• ประธารกรรมการมูลนิธิส่งเสริมกิจการศาสนา และมนุษยธรรม
• เป็น องค์อุปถัมภ์ในกิจการด้านการพระศาสนา และการสงเคราะห์ในด้านต่าง ๆ เป็นจำนวนมาก เช่น มูลนิธิสังฆประชานุเคราะห์ สัมมาชีวศิลปมูลนิธิ ศูนย์และชมรมพุทธศาสนาในมหาวิทยาลัยต่าง ๆ โรงพยาบาลสมเด็จพระสังฆราช (วาสนมหาเถร) สถานสงเคราะห์คนชราวาสนะเวศน์ และมูลนิธิสมเด็จพระสังฆราช (วาสนมหาเถร) เป็นต้น

งานเผยแผ่ศาสนธรรม นับว่าเป็นงานหลักที่ทรงกระทำเป็นพื้นฐานอย่างต่อเนื่อง ในรูปแบบต่าง ๆ กล่าวคือ การสังคายนาพระธรรมวินัย ตรวจชำระพระไตรปิฎก ในการสมัยสมโภชกรุงรัตนโกสินทร์ ๒๐๐ ปี นับเป็นครั้งที่ ๓ ของประเทศไทย

การบรรยายธรรม ได้จัดให้มีพระธรรมเทศนาประจำวันธรรมสวนะในพระอุโบสถ เป็นประจำ การบรรยายสวดมนต์มีคำนำแปล ณ สถานีวิทยุกระจายเสียงแห่งประเทศไทย ประจำวันพระแรม ๘ ค่ำ ตั้งแต่ปี พ.ศ. ๒๔๙๘ ถึง พ.ศ. ๒๕๑๗

การตรวจเยี่ยมพุทธศาสนิกชนทั่วประเทศทั้ง ๗๓ จังหวัด เพื่อรับทราบปัญหาต่าง ๆ ที่จะได้นำมาปรับปรุงแก้ไขให้ดีขึ้นต่อไป

การแต่งหนังสือและบทความต่าง ๆ เพื่อสอนพระพุทธศาสนาในระดับต่าง ๆ ไว้เป็นจำนวนมาก

การตั้งมูลนิธิต่างๆ เพื่อบำรุงพระอาราม

งาน สาธารนูปการ ทรงสร้างและให้ความอุปถัมภ์ในการสร้างวัด โรงเรียน โรงพยาบาล และสาธารณสถานต่าง ๆ เป็นจำนวนมาก เช่น วัดแสงธรรมสุทธาราม จังหวัดนครสวรรค์ วัดโพธิทอง จังหวัดอยุธยา อาคารเรียนโรงเรียนประชาบาลวัดสระกะเทียม นครปฐม โรงเรียนประชาบาลวัดโพธิทอง จังหวัดอยุธยา โรงพยาบาลสมเด็จพระสังฆราช (วาสนมหาเถระ) จังหวัดอยุธยา ศาลาบำเพ็ญบุญ วัดเสนาวนาราม หอนาฬิกา จังหวัดอยุธยา ศาลาที่พักริมทางหลวง ๘ แห่ง ศาลาทรงไทยหน้าพระวิหารพระมงคลบพิตร ๒ หลัง และสถานสงเคราะห์คนชราวาสนเวศน์ จังหวัดอยุธยา สิ่งก่อสร้างสุดท้ายคือ โรงเรียนวัดราชบพิธแห่งใหม่ ในที่ดินที่กองทัพบกยกให้ เนื่องในวโรกาสพระชนมายุครบ ๙๐ พรรษา งานสร้างพุทธมณฑล ให้สำเร็จเสร็จทันในมหามงคลสมัยที่พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว ทรงเจริญพระชนมพรรษา ๕ รอบ ในปี พ.ศ. ๒๕๓๐ เป็นผลงานสำคัญของพระองค์ที่เริ่มตั้งแต่ปี พ.ศ. ๒๕๒๑

งาน พระนิพนธ์ ทรงนิพนธ์หนังสือและบทความต่าง ๆ ทั้ง ร้อยแก้ว และร้อยกรองไว้เป็นจำนวนมาก เช่น ทิศ ๖ สังคหวัตถุ ๔ สัมปรายิกัตถประโยชน์ วัดของบ้าน พุทธศาสนคุณ พัฒนาใจ บุคคลหาได้ยาก มรดกชีวิต ความเติบโต วาสนาสอนน้อง จดหมายถึงพ่อ วาทแห่งวาสน์ คำกลอนสอนใจ วาสนคติ นิราศ ๒ ปี สวนดอกสร้อย สักวาปฏิทิน กลอนปฏิทิน อาจารย์ดี สมพรปาก คน-ระฆัง เรือ-สมาคม วัยที่เขาหมดสงสาร และบทความเรื่องบันทึกศุภาสินี เป็นต้น